内容简述:
近日,《美高梅登录》(Separation and Purification Technology)发表了美高梅登录陈武教授课题组的最新研究成果,报道了使用新型磁性氮掺杂生物炭(NBC)活化过一硫酸盐催化氧化萘新策略。该研究关注MnFe2O4@NBC/ PMS体系催化氧化NAP:性能、MnFe2O4@NBC活化PMS机理、降解NAP机理等,该体系对NAP有很优异的降解效率,对NAP的去除率可达80.17%。
论文题目为“Novel magnetic nitrogen-doped biochar (NBC) as an activator for peroxymonosulfate to degrade naphthalene: Emphasizing the synergistic effect between NBC and MnFe2O4,陈武教授及湖北师范大学化学化工学院郭先哲为论文共同第一作者,长江大学美高梅登录为第一作者单位。
多环芳烃(PAHs)是一类典型的持久性、难降解的有机污染物。水环境中的PAHs主要是含有2-3稠环的低分子量PAHs,如萘、芴、菲等。由于PAHs独特的物理和化学性质,传统的处理工艺对去除水中PAHs的贡献有限。因此,迫切需要开发高效、绿色、环保的处理技术。近年来,高级氧化工艺(AOPs)在处理难降解有机微污染物方面越来越受到关注,其中活性过硫酸盐(PS)氧化是近年来发展迅速的一类新型高级氧化技术(SR−AOP)。它涉及通过施加能量或催化剂破坏PS中的氧键O–O,以产生硫酸根(SO4∙−),与∙OH相比,SO4∙−具有更高的氧化还原电位、更长的半衰期和氧化含有不饱和键或苯环污染物的反应性,从而对难降解有机污染物有更好的降解。在已被应用于活化PS以产生活性氧(ROS)各种活化策略中,过渡金属化合物或碳质材料对PS的活化不需要能量输入,活化效率高,因此是当前研究的热点。
在各种活化PS过渡金属材料中,MFe2O4(M=Mn、Co、Ni、Cu等)型尖晶石铁氧体是一种典型的双金属催化剂,表现出较高的催化活性。但是MFe2O4纳米颗粒易因团聚而活性降低。而将其固定在合适的载体上被认为是减少其团聚的有效方法,因此,寻找能够与MFe2O4产生协同作用、增强催化活性的具有大比表面积的合适载体具有挑战性。
基于上述挑战,陈武教授课题组通过简单以核桃壳(WS)和尿素为生物质和氮源合成了氮掺杂生物炭(NBC),然后通过溶剂热法制备了催化剂MnFe2O4@NBC,研究了不同因素对其催化性能的影响,并采用多种技术对催化剂的组成、微观形貌和物理化学性质进行了表征。以NAP为模型污染物,研究了催化剂对PMS活化的反应性。评估了MnFe2O4@NBC/PMS体系对NAP去除效率的影响。还研究MnFe2O4@NBC/PMS体系的环境适应性。通过自由基猝灭实验、电子自旋共振实验和密度驱理论(DFT)计算,揭示了NAP降解和PMS活化的机理。提出了一个有效的MnFe2O4@NBC多相催化剂和PMS活化的新见解,扩展了生物炭基催化剂在环境修复中的潜在应用。
该研究资金部分来自国家重大专项子课题和石油石化污染物控制与处理国家重点实验室开放基金,并得到中石油HSE重点实验室和长江大学美高梅登录实验中心的支持。
图文摘要:
文章链接:http://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.126263